Édité en 1767, et très prisé des musiciens européens de l'époque, le Dictionnaire de musique reprend et actualise des articles de Rousseau écrits pour l'Encyclopédie.
Depuis la Querelle des Bouffons, lui qui était au départ très influencé par les écrits de Rameau, est devennu très critique à l'égard de l'harmonie. Selon Louis Laloy : « Pour le citoyen de Genève, toute musique qu'il ne saurait écrire lui-même est gothique ».